O filme mostra um painel histórico, musical e informativo sobre o nascimento da Bossa Nova, nos anos 1950. O movimento musical atingiu o ápice em 1962, quando se internacionalizou definitivamente em um concerto do Carnegie Hall (Nova York). Apresentando entrevistas e apresentações exclusivas de Roberto Menescal, Carlos Lyra, João Donato, Alaíde Costa, Johnny Alf, Kate Lira, Leny Andrade, Chris Delano, Joyce, Sergio Ricardo, Billy Blanco - todos os remanescentes vivos da época e alguns seguidores atuais -, Coisa Mais Linda contêm imagens de arquivo de shows, apresentações internacionais, assim como de artistas estrangeiros que participaram deste movimento na época.